中山大學付俊教授課題組 Mater. Horiz.：3D打印高靈敏微凝膠傳感器

2023-07-31 來源：高分子科技

基于水凝膠的柔性傳感器在人體健康和運動監測方面具有廣闊的應用前景。水凝膠傳感器靈敏度較低，是制約其發展和應用的關鍵問題。設計和構筑仿生微結構是提高柔性傳感器靈敏度、降低檢測限的重要思路。以微凝膠為墨水，可打印較復雜的三維結構器件。目前微凝膠3D打印的實現主要依賴兩大類方法：基于微凝膠顆粒之間的非共價作用（如氫鍵）實現層層堆積，非共價作用力弱，難以維持三維結構的穩定性；將微凝膠墨水打印到支持浴中，制備臨時結構，再固化，也存在結構穩定性較差，打印效率低等問題。研究和開發利于快速、直接打印的微凝膠墨水，并且提高微凝膠結構的力學性能，是解決制約水凝膠3D打印技術瓶頸，推動其在柔性可穿戴設備、組織工程支架等領域應用的關鍵。

中山大學付俊教授團隊開發了一種基于微凝膠增強雙網絡（MRDN）水凝膠的3D打印策略，構筑微結構柔性傳感器（圖1），獲得了高靈敏度和優異的強韌性，應用于監測生物力學和追蹤運動軌跡。該課題組以聚電解質微凝膠為基本單元和柔性能量耗散中心，引入互穿的第二網絡，合成高強韌雙網絡水凝膠。首先，設計優化微凝膠-單體分散液的配方，獲得可逆的凝膠-溶膠轉變特性，作為“墨水”，在室溫下直接擠出打印，然后紫外光固化，制備得到高強韌、穩定的微結構。該策略解決了傳統3D打印水凝膠墨水流動性、可打印性與結構穩定性之間的矛盾，有利于構筑高精度且穩定的微結構。

圖1 基于微凝膠增強雙網絡（MRDN）水凝膠的3D打印微結構

該課題組以聚（2-丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸）（PAMPS）微凝膠作為基本犧牲單元以耗散能量，與聚丙烯酸（AAc）第二網絡互穿形成微凝膠增強雙網絡（MRDN）水凝膠，所獲得的水凝膠在高含水量（65%）下拉伸強度高達1.61 MPa，斷裂韌性5.08 MJ/m3。值得一提的是，3D打印結構的力學性能與模板法制備的水凝膠力學性能完全一致，無顯著差異，經利刃切割后仍保持結構完整，十分有利于保持傳感器結構和性能的穩定性（圖2），解決了傳統的3D打印水凝膠傳感器機械性能差，結構與性能不穩定的難題。

圖2 微凝膠增強雙網絡（MRDN）水凝膠的力學性能

微凝膠增強雙網絡水凝膠具有較好的傳感靈敏度和出色的傳感穩定性�；谶@一優勢，該課題組設計制造了用于監測足底生物力學特性的陣列式傳感器。根據人體足骨骼分布，設計了一個具有八通道水凝膠傳感器陣列的可穿戴鞋墊，以監測步態過程中的足部生物力學。每個通道獨立獲取靜態和實時動態足底應力信號，利用熱圖反映足底應力分布（圖3），從信號的波形和強度中區分不同的運動模式，在生物健康監測和智能醫療設備中有著良好的應用前景。

圖3 MRDN水凝膠用于生物力學及足部健康監測

有限元分析（FEA）表明，在相同壓力下，傳感器的微結構對靈敏度有重要影響。尖銳結構在低壓負載下顯著增加接觸面積并發生應力集中，有利于大幅提高靈敏度，降低檢測限。如：金字塔微結構的壓力靈敏度比圓柱結構提高了50倍，達到0.925 kPa^-1，優于大多數水凝膠傳感器。利用不同微結構傳感器的靈敏度差異，設計了空間分布的微結構傳感器陣列，通過傳感器信號的實時變化，跟蹤、定位小烏龜的爬行軌跡，在軟機器人及柔性可穿戴電子設備具有廣泛的應用前景。

圖4 3D打印微結構傳感器陣列應用于軌跡跟蹤

該研究提供了一種通過可固化微凝膠3D打印來制備具有高靈敏度和力學穩定性的微結構水凝膠傳感器的方法。這一新策略有望開發應用于可穿戴智能醫療設備的高性能水凝膠壓力傳感器。

該項研究以“3D Printed Microstructured Ultra-Sensitive Pressure Sensors Based on Microgel-Reinforced Double Network Hydrogels for Biomechanical Applications”為題發表在Materials Horizons。文章的第一作者是中山大學材料科學與工程學院2021級碩士研究生鄭靜霞和2021級博士研究生陳國旗，付俊教授為通訊作者。該工作得到了國家自然基金（51873224）和工信部（TC190H3ZV/1）的支持。

全文鏈接： https://doi.org/10.1039/D3MH00718A

通訊作者簡介

付俊教授團隊主要從事高性能與智能仿生柔性材料、柔性傳感與可穿戴設備、水凝膠組織工程材料、生物3D打印等方面的基礎研究與應用技術開發。

主持工信部、科技部、國家自然科學基金項目等重大項目10多項。相關成果已在Adv Mater, Adv Funct Mater, Chem Eng J, Mater Horiz, Chem Mater, ACS Macro Lett, Macromolecules等高水平期刊發表論文140多篇，出版英文專著1部，全部論文累計被引用8200余次，H指數49，授權美國發明專利1項，中國發明專利20多項。獲英國皇家化學會2020年Materials Horizons Outstanding Paper Award等獎項。

團隊常年招聘高分子、生物材料、水凝膠、柔性傳感、柔性驅動等方向的副教授、助理教授、科研博士后等。歡迎青年學子報考本團隊碩士、博士研究生。課題組主頁：https://mse.sysu.edu.cn/teacher/98

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（責任編輯：xu）

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